Psycho le Cému powstało w marcu 1999 jako kwintet. Skład utworzyli: Daishi jako wokalista, Aya i Lida na gitarach, Seek na basie, oraz perkusista Yura. Skład nigdy się nie zmienił.
Cztery miesiące po powstaniu zespół wydał pierwsze demo, Self Analysis. Ich pierwszy maxi-singiel, Kronos, został wydany około rok później, w marcu 2000.
W lipcu tego samego roku zagrali w Nagoyi, a 18 listopada dali swój pierwszy koncert w Meguro Rock May Kan, na który bilety zostały całkowicie wyprzedane.
W tym wczesnym okresie ich muzyka i wygląd były nieco inne niż u szczytu ich popularności - byli mroczniejsi.
W listopadzie 2000 ukazał się kolejny maxi-singiel, Risoukyou Ryokou Guide Disc, a w grudniu odbyła się trasa Risoukyo Ryokou. Bilety na wszystkie koncerty zostały wyprzedane, co jest sporym osiągnięciem, zwłaszcza, jeśli brać pod uwagę, że wciąż byli zespołem indies!
W styczniu 2001 wydali mini-album A trip to the arcadia. Zawierał on 2 płyty, każda po 4 piosenki. Album był limitowany do 3333 kopii, które rozeszły się całkowicie.
Kilka dni później wydali drugie, zawierające jedną piosenkę demo Genesis, zostało ponownie wydane w czerwcu. W lipcu wydali także kolejny maxi-singiel, "Remembrance". Właśnie wtedy społeczność Visual Kei zaczęła interesować się zespołem.
W związku z wzrastającą popularnością zdecydowali się wydać pierwszy album, zatytułowany Doppleganger ~mou hitori no jibun~. Pociągnęło to za sobą trasę koncertową, na którą bilety również w większości się wyprzedały. W grudniu tego samego roku uczestniczyli w jednym z koncertów Sweet Trance - Main Stage: The Space Odyssey.
Kwiecień przyniósł kolejny mini-album Prism. Pierwsze wydanie było dostępne jedynie poprzez pocztę, regularne pojawiło się w lipcu. W tym okresie dużo podróżowali i 19 lipca rozpoczęli ostatnią trasę jako zespół indies.
Zespół wystąpił na kilku innych imprezach z serii Sweet Trance a w pażdzierniku wydał pierwszy maxi-singiel jako zespół major, Ai no Uta. Osiągnął on 10 pozycję na liście Oricon.
W 2003 roku dużo występowali, wydali kilka singli, reedycję A trip to the arcadia, w sierpniu ukazał się album, a w grudniu pierwsze DVD. 2004 przyniosł 3 maxi-single, a także kolejny album. Również w 2004 roku mieli swój pierwszy występ poza Azją - zagrali na kilku konwentach w USA. Kilka miesięcy później wydali DVD zawierające fragmenty owych występów. Pod koniec roku wzięli także udział w sławnym już festiwalu Beautifool's fest, organizowanym przez magazyn Fools mate.
W 2005 roku powrócili do USA aby odbyć kilka występów i marcu DVD z koncertami. W kwietniu wydali maxi-singiel "Love is death".
Grono fanów Psycho le Cému rosło z każdym dniem, nie tylko w Japonii, ale i za granicą. W 2004 i 2005 wystąpili w USA na kilku konwentach anime, spodziewano się również koncertów w Europie. Niestety, w związku z oskarżeniem Daishiego o posiadanie i zażywanie narkotyków atmosfera wokół zespołu zrobiła się nieprzyjemna. Grupa zrobiła sobie przerwę, a jej członkowie poświęcili się innym projektom - YURA-sama i Lida grają obecnie w Dacco, a Aya i Seek w Isabelle.
