Selv om hun har vært et idol i over ti år gjorde Halko Momoi ikke sitt store gjennombrudd før 2001 med sangen Mail Me som ble brukt for filmen Suicide Circle. Fra 2002 til 2004 spilte hun i bandet UNDER 17 med Masaya Koike på gitar.
I 2004 fortsatte Halko Momoi sin solo karriere med shokuzai no Rhapsody, en sang som ble brukt på et videospill. Hun laget flere sanger som ble brukt på anime og videospill hvor Momoi som regel er stemmen til en av figurene.
Hennes fans måtte vente helt fram til 2006 på hennes første fulle album som fikk navnet momo-i quality. I Mars 2007 ga hun ut et cover album som inneholdt kjente anime sanger som ble brukt for Touch, Dragon Ball, Sailor Moon, Urusei Yatsura, osv.
Halko Momoi som er født i 1977 synger upbeat og energisk pop som passer pefekt til den type anime eller video spill hun som regel lager sanger for. Henne kalle navn Halko (mens hennes ekte navn er Haruko) kommer fra HAL9000, som er navnet på en datamaskin fra filmen 2001: A Space Odyssey.
Hun er også kjent som "Queen of Akihabara" og skaperen av den kjente trenden 'Maid Cafes'.
