Ondanks dat ze al meer dan tien jaar een seiyuu en idool is, maakte Halko Momoi haar debuut als zangeres pas in 2001 met de song Mail me. Dit nummer werd gebruikt voor de film "Suicide Circle". Van 2002 tot 2004 speelde ze in de band UNDER 17 samen met gitariste Masaya Koike.
In 2004 keerde Halko terug naar haar solocarrière, met de song shokuzai no raphsody die gebruikt werd voor een videogame. Ze bracht daarbij nog enkele songs uit exclusief voor anime en videogames, waarvoor ze meestal ook de stem van één van de personages doet.
Pas aan het einde van 2006 kwam haar debuutalbum uit. Het was een compilatie met de titel momo-i quality. In maart 2007 bracht ze een coveralbum uit waarop beroemde animesongs staan, zoals van Touch, Dragon Ball en Sailor Moon. Hetzelfde jaar trad ze op in de Verenigde Staten, tijdens Anime Expo Los Angeles.
Halko Momoi zingt upbeat en energieke popsongs die perfect passen bij de anime of videogames waarvoor ze zingt. Haar nickname Halko (haar echte naam is Haruko) komt van HAL9000, de naam van de computer in de film "2001: A Space Odyssey".
Ze staat ook wel bekend als de koningin van Akihabara en de bedenker van de trendy Maid Cafés in Japan.
